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1931年，蔡元培主持国民党的宁粤和谈，广东方面的代表李文范常很激动地跳出来骂，而伍朝枢则对王宠惠冷嘲热讽，但蔡在席上纹丝不动，处之泰然。当时国难当头，经常有人前来请愿，蔡亦不理会，只是让汪精卫去挡驾，并不过问这些事情。
九一八事变后，日本侵华的步伐逐渐加快，国民党内主战派与主和派争吵不休。1934年，蔡元培在南京的一次宴会上激动地对主和派代表汪精卫说：“关于中日的事情，我们应该坚定，应该以大无畏的精神抵抗。只要我们抵抗，我们的后辈也抵抗，中国一定有出路。”蔡一边说着，一边禁不住老泪纵横，两行热泪流到了西餐的汤盘里，他低头连汤带泪吞咽下去。举座动容，汪如坐针毡。
1932年，蔡元培与宋庆龄、杨杏佛等在上海发起成立中国民权保障同盟，蔡元培任该同盟副主席。该同盟宗旨为保障人权，并不区分党派、国籍、罪或非罪。九一八事变及一·二八事变发生后，蔡元培都以中国民权保障同盟的名义，营救了许多被国民党逮捕的进步人士和爱国学生。
西安事变发生后，周恩来促成国共合作，一致抗日，蔡元培对周极为佩服。1939年5月，陈翰笙途经香港时，去看望蔡元培。一见面，蔡便握住陈的手，激动地说：“周恩来了不起！”
蔡元培晚年，一度署名周子馀，其友周成曾问由来，蔡笑道：“周蔡原为一家，你不知道蔡也出自姬姓吗？”随即又正色道：“我母亲姓周，所以用此姓。”后其学生余天民道出此名的深意：周子馀兼含《诗经》“周馀黎民，靡有孑遗”之义，以暗示“孑民”二字。蔡早年用“孑民”一号，是表示在清朝统治之下，所余黎民，再无有遗类，有同仇敌忾之意；日寇清华后，民无噍类，故蔡始用“子馀”。
余天民回忆，抗日战争爆发后，其师蔡元培避居香港，国内外人士屡邀蔡移居昆明，或到国外如新加坡、菲律宾等地旅行，蔡均婉辞。一次，张静江曾邀请蔡一同赴美，蔡亦当面辞谢，说己身负中研院职责，文化学术工作，关系国家百年大计，未可一日停顿，实不能远离，望其原谅。
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【挂冠】
1903年，“苏报案”发生前，爱国学社与中国教育会因经费问题发生冲突，中国教育会的蔡元培、黄宗仰、章太炎、张继等人与爱国学社的吴稚晖、沈步洲、胡敦复等人开会商讨此事。会上，张继提出，必须确定主体。于是，会方认为会是主体，社是附属；社方观点则正相反。争论既久，吴稚晖不耐，出语尖刻道：“大家争什么，其内容不过一副校具而已。”闻听此语，蔡元培神色为之一变，忿然曰：“何至于此呢？”立即起身道：“我本要上德国留学去，我辞去会事社事。”语罢即出。几日后，蔡即离开上海。
蔡元培任教育总长时期，内阁总理唐绍仪辞职，蔡亦向袁世凯递交辞呈：“敬乞大总统速任教育总长，俾元培得早一日去职，即尸位之咎早一日解免。”他到总统府向袁当面辞职时，袁对他说：“我代表四万万人留君。”蔡答道：“元培亦对四万万人之代表而辞职。”
1917年7月3日，蔡元培任北大校长一职不到7个月，便向总统黎元洪提出辞职，以抗议张勋复辟。
1918年夏，北京各校学生为“中日防敌军事协定”问题举行游行示威，以此向总统府请愿。北大学生出发时，蔡元培曾力阻。事后，蔡引咎辞职，但总统冯国璋没有接受蔡的辞职。
五四运动爆发后，蔡元培为抗议北京政府逮捕学生，于5月8日递交辞呈，并于9日悄然离京南下。离京前，他留下一则《启事》曰：“我倦矣！‘杀君马者道旁儿’，‘民亦劳止，汔可小休’，我欲小休矣。北京大学校长之职，已正式辞去，其他向有关系之各学校、各集会，自五月九日起，一切脱离关系。特此声明，惟知我者谅之。”此后，鉴于政府对于留蔡无所表示，北京各大学校长于5月13日集体向政府递交辞呈，支持蔡元培。
北大因提倡“新文化”、“兼收并蓄”，常招致北洋政府的横加干涉。蔡元培对此异常气愤：“思想自由，是世界大学的通例。……世界哪有这种不自由的大学吗？还要我去充这种大学的校长吗？”1919年6月15日，蔡发表《不肯再任北大校长的宣言》，称：“我绝对不能再做不自由的大学校长。”读完乃挂冠而去。
北大“讲义费风潮”发生后，学生以“罢课”相威胁。蔡元培怒不可遏，愤而辞职，避走西山。之后学校的其他行政人员也纷纷辞职，校务几乎瘫痪。后经胡適调解学生与校方的矛盾，此事得以平息。
直系军阀和部分政客控告财政总长罗文干贪污受贿，罗被捕，后因证据不足无罪释放。但时隔不久，新上任的教育总长彭允彝于内阁会议上提议再审罗文干，于是罗再次入狱，史称“罗文干案”。1923年1月17日，蔡元培递交辞呈，以抗议北洋政府对罗的诬陷，他说：“元培目击时艰，痛心于政治清明之无望，不忍为同流合污之苟安，尤不忍于此种教育当局之下支持教育残局，以招国人与天良之谴责。”次日，他在《晨报》发表辞职声明：“元培为保持人格起见，不能与主张干涉司法独立、蹂躏人权之教育当局再生关系，业已呈请总统辞去国立北京大学校长之职，自本日起，不再到校办事，特此声明。”1月21日，他发表《关于不合作宣言》重申，对于彭允彝之流，“我不能再与为伍的”。
此后，蔡元培旅欧，蒋梦麟援引北大教授连续任教五年即享受出国休假待遇的规定，让北京政府保留了蔡元培校长一职，而校务则由蒋代理，这种局面一直维持到1927年8月张作霖合并北京国立9校。此后，蔡又于1928年、1929年两度被任命为北大校长，但他未赴任，直到1930年9月，蔡元培被获准辞去北大校长一职。至此，蔡元培方彻底离开北大。
胡適对此颇为感慨，认为“在这混浊黑暗无耻的国家里，在这怯懦不爱自由的民族里，蔡先生的不合作主义是不会成功的”。
【明论】
浙江的一位老举人告诉蒋梦麟，蔡元培参加乡试时，写过一篇怪文，文章开头就引用《礼记》里的“饮食男女，人之大欲存焉”一句。结果这场乡试中，蔡得中举人。
蔡元培在上海办《俄事警闻》（后改名“警钟”）时，曾对欧洲社会主义废财产婚姻的学说深信不疑。当时有某人亦称信仰社会主义，但游手好闲，不事生产，而攫取他人财产挥霍，并振振有词说这是公物；此人还常调戏良家妇女。蔡听闻此事后，感慨道：“必有一介不苟取之义，而后可以言共产；必有坐怀不乱之操，而后可以言废婚姻。”
蔡元培说：“大学者，‘囊括大典，网罗众家’之学府也。”
1919年，蔡元培在北京女子高等师范学校发表演讲：“我敢断定白话派一定占优胜。但文言是否绝对的被排斥，尚是一个问题。照我的观察，将来应用文，一定用白话，但美术文，或者有一部分仍用文言。”
蔡元培断言：“道德之精神在于思想自由。”
一战后，蔡元培发现欧洲思想界开始对自身文化的弱点进行反省，许多学者开始研究东方文化，以寻求帮助。他说：“东西文化交通的机会已经到了。我们只要大家肯尽力就好。”他让北大国学研究所“一方面注意西方文明的输入，一方面也应该注意将我们固有文明输出”。“鄙人对于中国之将来，全抱乐观”。“中国文化，必可以与欧洲文化齐等，同样的有贡献于世界”。
1923年，蔡元培在欧洲时谈到对学生运动的看法：“学校当局的看法是，如果学生的行为不超出公民身份的范围，如果学生的行为怀有良好的爱国主义信念，那么，学生是无可指责的。学校当局对此应正确判断，不应干预学生运动，也不应把干预学生运动看成是自己对学生的责任。”
蔡元培告诫留学生：“不要失去‘我’性，作为中国人的个性，不要被同化。”
蔡元培为《鲁迅全集》撰序，他称“先生阅世既深，有种种不忍见不忍闻的事实，而自己又有一种理想的世界，蕴积既久，非一吐不快。”其著述“蹊径独辟，为后学开示无数法门，所以鄙人敢以新文学开山目之”。
【逸闻】
幼时，一次蔡元培和堂弟随用人下楼，楼梯很高，蔡自己下不来，仆人让他坐在楼梯上，先将堂弟抱下去，竟忘了上来抱他了。结果蔡便在楼梯上坐了几个小时没有挪窝，既不哭闹，也不叫人来抱。
蔡元培事母至孝，他17岁时，母亲病重，他听说祖母病重时，七叔父曾割下臂上的肉和药，祖母服药而愈，于是效仿叔父，割臂和药为母亲治病。因为母亲的药是他煎的，所以家人并不知道。直到长兄发现他左右手用力不均，才得知此事。但母亲还是于一年后不幸去世。母亲去世后，他坚守寝苫枕块之制，为家人劝阻后，他又于深夜挟枕赴棺侧而眠，兄弟知道后，便设床于停棺之堂，兄弟共宿。丧期满后，兄长为他定亲，虽丧服已除，但母亲还未下葬，他痛哭拒绝。
蔡元培事叔父甚恭，叔父嗜鸦片，某夜，叔父在烟塌上抽着烟便睡着了，蔡在一旁不敢离去。叔父醒来发现他还侍立在旁，才催促他出去。
蔡元培写文章喜欢用古字，多用周秦典故，文章古奥，被吴稚晖称为“怪八股”。蔡参加浙江乡试时，主考官李文田极为赏识蔡的文章，蔡得中举人。第二年，蔡入京参加会试，回去后将所作之文呈老师阅览。李文田看罢直叹蔡糊涂，因为他早提醒过蔡其文章不适宜于科举，无人赏识，没有希望。蔡见老师说他没有希望，认定必名落孙山，便离京南下，不料此科他却高中。因他已离京，未能参加殿试，直到下一科才参加，中了进士，点了翰林。
但蔡元培自己说，因为当时殿试以字为标准取名次，他自认为自己的字写得不好，所以便等下科再补应殿试。
马叙伦记载，蔡元培入翰林，主考官拿到他的试卷，大赞其文章，但对其书法却不敢恭维，称之为“牛鬼蛇神”。而蔡则说，1882年他补应殿试时，据说其文章深受汪柳门（鸣銮）赏识。一位阅卷大臣说，此卷的字不是馆阁体。汪说：“他是学黄山谷的。”于是蔡便被取为二甲进士，而当时清廷规定，补应殿试者，例不得入一甲。
在欧洲留学时，蔡元培曾与在法国的李石曾、吴稚晖、张静江等人在华侨居住区开了一家豆腐店，并请来一位华人伙计帮忙做豆腐。店开张后，生意十分红火。法国当局为此还专门将豆腐拿去化验。经过化验发现豆制品营养丰富，对人体有益，于是连法国人也来光顾。但据蔡元培自述，该豆腐公司为李石曾所办，销路并不好，到“一战”期间，以豆腐干、豆制饼干充军粮，销量才增加，但终不能维持，最后停办。
包天笑记载，1911年，南京临时政府派蔡元培、宋教仁、汪精卫三人到北京，请袁世凯到南京就任大总统。三人到京后便去见袁世凯。袁不愿离京，便暗中策动士兵骚乱，流弹从窗户飞进设在法政学校的招待所内，打中了墙上挂的画。三人怕士兵冲进来，便决定跳墙避走。墙外恰好是冯耿光的家，冯不在家，冯母得知是南京来的专使后，命下人好生招待，天亮后将他们送回宾馆。之后，袁将天津、保定兵变的电报示于三人，兵变的口号为：“袁宫保自己要到南京去做总统去，不要我们了！我们还是各人抢一点，回老家去！”三人无奈，只得打道回府。
南京临时政府成立时，困难重重。蔡元培就任教育总长后，到南京见孙中山，他问孙：“教育部何处办公？”孙答：“须总长自己寻觅。”而此时有限的几处旧官署早为其他部门占用，蔡只好走街串巷自寻办公场所。后幸得马相伯相助，借给蔡几间空屋，他才有了办公的地方，开始招贤纳士。最初，教育部人手不够，蔡须事事亲力亲为，连去总统府取印章，也是他自己挟了一块一尺见方的白布，乘人力车去总统府领回了大印。
姜泣群在《朝野新谭》中回忆蔡元培：“然先生之处世，长于知君子而短于知小人，故谋事往往多失败。又尝告余曰：‘吾人适于治学，不适于办事。我不负人，人或负我，所以灰心，然而竟不能灰，奈何？’”
1919年10月，辞职的蔡元培重回北大，当时北大师生自发捐款几百元，购买了几万个馒头，在上面用红戳子盖上“劳工神圣”等字样，由北大�