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他相信自由意志的意愿果真起了作用，他开始慢慢恢复了，虽然他的身体状况一辈子都是脆弱的，而且他还时不时地有短暂的压抑情绪出现。他在接下来的两年时间里进行了生理学和生理心理学的广泛阅读，使心理健康也得到恢复。1872年，他快30岁的时候经济上还依靠父亲的支持，而且对未来也没有什么计划，这时，哈佛大学的校长，也是他的邻居——詹姆斯一家曾在剑桥生活了一段时间——查尔斯·埃利奥邀请他去哈佛教授生理学。他接受了，在以后的35年中，他一直呆在那里。
但不是作为一位生理学教授呆在那里的。3年后，他开始教授生理心理学课程，并开始在他与劳伦斯·黑尔的小实验室里为学生们进行演示。他继续杂乱地读书，形成他自己玄妙的心理学概念，并在下个3年时间里写了大量文章和书评，极力鼓吹他的思想。出版人亨利·霍尔特提供给他一份合同，让他写一本有关这门新的科学心理学的教科书。詹姆斯签了合同，但说了声对不起，因为他需要两年的时间才能完成该书。结果他花了12年时间，于1890年完成了该书，但是，他写作的这本书非常成功，远远超出了出版人原来的希望。
詹姆斯开始写作这本书的那年，即1878年，在另一方面也是一个里程牌。36岁时，他结了婚。尽管他相信自由意志，可是，他好像已经是某种在配偶的选择上不是位自由的代理人。两年之前，他父亲从波士顿激进者俱乐部开会回来时宣布，他已经遇到了威廉的未婚妻，即艾丽丝·吉本斯，波士顿的一位小学教师和小有成就的钢琴家。威廉尽管是拖着两条腿去见她的，可是，一旦见到，树已成船，生米搞成了熟饭。追了很长一段时间后，艾丽丝成了他忠实、坚强的妻子和好帮手，她成了5个孩子的母亲，抄写员和终身的智力伴侣。她欣赏他的天才，理解他的情感需要和气质上的反复无常，而且，尽管有很多时候是剑拨弩张，关系不轻松得很，特别是在威廉每次要进行长时间旅行之前——他有时需要分开一阵子——但是，他们是一对忠实和互敬互爱的夫妻。
一旦结婚后，詹姆斯还残留着的一些神经和生理上的症状就开始减轻了，尽管他的身体总不是尽善尽美的，不过，他对生活的态度却是大为转变了，那种热情和能量是以前都没有体验过的。他最后终于成了一位经济独立、有自己的身份的男人，有家，有收入，有追求自己的目标的自由。两年后，哈佛承认了他的特别兴趣和才干，让他当上了哲学系副教授（他对心理学持有的大观点在这个系里更合适一些，而不是生理学系），并于1889年最终把他的称号改变了，变成心理学教授。
创立之父
詹姆斯于1875年开始教授心理学之前，美国大学里不存在心理学教授。当时，美国大学里教的课程中，惟一的心理学形式是颅相学和苏格兰心理生理学，这是联想主义的一个分枝，主要用作天启教的辩护。詹姆斯本人从没有上过新心理学课程，因为没有这样的课程可以上，如他所嘲笑的：“我听过的第一次心理学讲座是我自己讲的。”
但在20年内，至少有20多所美国大学开设了心理学课程，出版了3本心理学杂志，还成立了一个专业性的心理学学会。心理学到达花期有三个原因：许多大学的校长希望效法德国心理学机构的成功，冯特训练出来的心理学家来到美国，而且，最重要的就是詹姆斯的影响，他通过教学，通过他的十几篇极受欢迎的文章和他的杰作《心理学原理》，把这些影响扩散出去了。
詹姆斯把实验心理学引进了美国。他至少是与冯特同时向学生进行实验演示的，如果不能算更早些的话，詹姆斯和学生开始进行心理学实验的时候，与冯特与学生一起做实验是同时的。可笑的是，詹姆斯一方面极强调实验的价值，一方面却觉得它十分无聊，而且在学术上也太过局限了。他通常只花两个小时进行实验，他告诉一位朋友说：“我天生不喜欢实验工作，”而且，谈到莱比锡大学实验室的工作风格时说，“一想到心理——物理学实验和完全的铜制仪器及代数公式，我就对这种心理学恐惧已极。”
然而，他相信实验心理学，而且让学生进行广泛的实验。他们让青蛙飞速旋转，以探索内耳的功能；他对聋哑人也做同样的实验，以检测詹姆斯的假设，即由于他们的半圆形通道已经损坏，他们对晕眩的敏感度比正常人就应该少一些（他是对的）；他们在青蛙腿上进行反射实验，在人类受试者身上进行反应－时间和神经传递速度的实验；而且，他们远远超出冯特生理心理学的范畴，还进行了催眠和自动写作的试验。
尽管詹姆斯不喜欢做实验，但当证明或者驳斥一个理论最好的办法是进行实验时，他还是迫使自己做一些。在他写作《心理学原理》一书有关记忆力的一章时，他希望检测“功能”心理学家们仍然相信的一个古代人的信仰，即记忆跟肌肉一样，它是可以通过练习来加强的，而且，记忆任何事情因此就会不仅改善对被记忆材料的记忆力，而且会增强记忆所有材料的能力。詹姆斯怀疑这一点，闳米约旱绷耸苁哉摺Ｔ？天时间内，他背诵了维克多·雨果《讽刺》一诗的158行，每行平均约？0秒的时间。然后，他开始背诵弥尔顿的《失乐园》。在38天的时间内，他每天花90分钟时间进行背诵，直到背诵完全诗（798行）。如果练习的理论是正确的，这个长时期的努力应该能够极大地加强他的记忆力。他又回到《讽刺》一诗，并背诵了158行——发现每行背诵的时间比第一次多花7秒时间。练习并没有增强他的记忆力，反而减缓了，至少是暂时的。（他让几位助手重复这个实验，结果大致相同。）一项在两千多年的时间内被广泛接受的的心理学理论，而且到今天为止还有很多外行人相信的东西被彻底驳倒了。
可是，詹姆斯自己的实验对他的心理学思想来说只是一个来源，而且是一个很不起眼的来源。他把在哲学和生理心理学领域读到的书全部利用起来；1882－1883年在欧洲呆了半年多时间访问各大学，参加实验室活动，听各种讲座，与几十位著名的心理学家和其它科学家们会谈；与他们定期通信，并收集了对不正常思维和正常思维在催眠、药物或者压抑情形下进行的临床研究材料和报告。
他通过内省得到了许多主要的见解和推想，这个极为不同的来源与冯特和学生所说的内省法有很大的差异。在詹姆斯看来，通过冯特内省法捕捉和分离思维过程中的一些单个元素是一定会失败的：
正如一片雪花落在热手上就不再是一片雪花，而只是一滴落物一样，在我们想抓住某个正在结束的关系的感觉时，会发现我们抓到的是某种实在的、固体的东西，通常是我们发出来的最后一个单词，如果从静态的角度来看，而且以其功能、趋向，特别是在句子中的意义来看，经常就消失得没有了。在这些情形之下，内省分析的办法事实上就像是抓住某个旋转着的东西来感受它的运动，或者试图飞快地打开煤气灯，以看看黑暗是个什么样子。
可是，他觉得，博物学家的内省法——按照我们自己的思想和感觉实际上的样子来观察它们——可以告诉我们很多有关精神生活的东西。在詹姆斯来说，这是最为重要的调查方法，他把这些方法定义为“搜寻我们自己的脑海并报告在那里的发现”。（奇*书*网^。^整*理*提*供）（他是在指有意识的心理活动的内省。当时，他自己和其他心理学家都不知道，我们的心理活动有多大的一部分是在意识之外发生的。）
这样的内省法需要精神集中和实践，因为内在的状态一个接一个挨得很近，经常还混合在一起，因而很难把彼此区分开来。然而，詹姆斯说，这是可行的，他把这个比作感官司感觉。正如人们可以看到的实践一样，人们可以通过仔细观察，命名然后给外在的物体分类而达到与探索内在现象一样的目的。
确切一些说，当时，关于这一点是否可能是有一个古典问题的。有意识的思维可以观察外部的物体，可是，它如何观察它自己的？是否有第二个意识来观察第一个意识？我们如何知道这样的第二个意识是存在着的——我们也能观察到它吗？如何观察到它？詹姆斯对这些复杂问题有一个答案：内省实际上就是立即回忆；有意识的思维会向回看，并报告它刚刚体验的事物。
他承认内省是很困难，也容易出错。当感觉飞速地发生时，谁能保证它的精确顺序呢？当感觉大同小异时，谁能保证它们之间的比较强度？如果两者都只是在瞬间发生的，谁能说哪一个占的时间长一些？谁能把像愤怒这样一种复杂感情中所有的成分都列举出来？
然而他又说，某种内省式报告的有效性可以通过至少56种已经验证的实验方法来测试和检验。比如，简单心理活动的时间长度可以通过内省法进行估计，再通过反应－时间实验来验证；又如，一个人可以同时记忆下来多少数字或者字母的内省报告，是可以通过通觉实验来加以验证的。
而且，虽然有关更为复杂和微妙的心理状态的内省报告也许不可能通过实验方法加以验证，但是，詹姆斯相信，由于这些动作都是可以通过内省来观察的，因此，任何对此直接了当的叙述都可以被认为是文字上的。在任何情况下，“内省观察就是我们首先而且在任何情况下都必须依靠的办法”。
詹姆斯心理学思想的另一个来源——也可能是最为重要的一个来源——就是个人和非科学的来源：他对人类行为博物学的、感觉的和聪明的解释，以他自己的经验和理解为基础。他许多的主要见解都来自“心理学分析”，这是杰出的心理学家欧内斯特·希尔加德在他权威性的《美国心理学》中所说的：
进行“心理学分析”就是回忆日常观察，然后提供一个对相关经验和行为的可行的解释。一旦表达出来，这样的一些解释经常就是十分可行的，甚至于让详细的证明显得毫不相关，或至少烦琐得不值一试。莎士比亚就是这样一位“心理学分析者”，他没有作出任何当一个心理学家的打算。在心理学家中，詹姆斯是一位超群的心理分析者。其结果是，他鼓励了一种全幅武装、热心快肠的心理学，这种心理学无意于一些枝节琐事——一种坚强和重要的心理学勇敢地面对着心理学上最为令人困惑的难题。
经过12年的研究、内省、心理分析和写作之后，詹姆斯完成了《心理学原理》，这本书对他来说一直就是一个不可忍受的负担。这是一个庞大的工程——两卷本加起来近1400页——而且完全不适合用作教科书。可是，在两年时间内，他又从中改编出一本简写的教科书来。（非简写版以“詹姆斯”著名，简写本以“吉米”著名）《心理学原理》立即获得了轰动效果，而且对美国心理学产生了深远的影响。几乎60年后，哈佛大学的哲学教授拉尔夫·巴顿·佩里还经常说到它：“心理学中没有哪一本著作曾获得过如此热烈的欢迎……其它的任何著作也没有赢得过如此经久不衰的名声。”
到1892年，当詹姆斯完成吉米时，他已经在心理学上教授和写作了17年了，对它已经有些厌倦了。从那时起，他把创造才能转到其它一些事情上去了：教育（他讲授心理学在课堂里的应用，并于1899年出版了《与教师一席谈》）；不同种类的宗教体验的实践结果（《宗教经验种种》于1902年出版）和哲学（《实用主义》出版于1907年，这使他成为美国著名的思想家）。
可是，他的确继续写作一些大众文章，把他在《心理学原则》中提出来的思想再宣传一番，并保持与心理学发展的步伐。1894年，他是唤起人们注意当时还不太引人注目的维也纳医生西格蒙·弗洛伊德的第一个美国人，而且在1909年，他尽管还在生病，但还是去克拉克大学看望了惟—一次到美国来的弗洛伊德，并听到说话。
作为一位一向反抗传统的人，詹姆斯情愿探索在可接受的科学范畴之外的心理学的形式。他对唯灵论和“灵魂”现象产生了深刻的兴趣，认为这些东西是非正常心理学的延伸；他还紧跟心灵研究者们的步伐；参加一些降神会；1884年还成立了美国灵魂研究协会。他曾经与一位垂死的朋友订下契约，约好在他死后坐在他的屋外等待与它界的朋友对话；没有什么对话发生。詹姆斯把对这类主题所抱的开放的态度与严格的科学证据联合在一起；后来，在他的