詹姆斯心理学思想的另一个来源——也可能是最为重要的一个来源——就是个人和非科学的来源：他对人类行为博物学的、感觉的和聪明的解释，以他自己的经验和理解为基础。他许多的主要见解都来自“心理学分析”，这是杰出的心理学家欧内斯特·希尔加德在他权威性的《美国心理学》中所说的：
进行“心理学分析”就是回忆日常观察，然后提供一个对相关经验和行为的可行的解释。一旦表达出来，这样的一些解释经常就是十分可行的，甚至于让详细的证明显得毫不相关，或至少烦琐得不值一试。莎士比亚就是这样一位“心理学分析者”，他没有作出任何当一个心理学家的打算。在心理学家中，詹姆斯是一位超群的心理分析者。其结果是，他鼓励了一种全幅武装、热心快肠的心理学，这种心理学无意于一些枝节琐事——一种坚强和重要的心理学勇敢地面对着心理学上最为令人困惑的难题。
经过12年的研究、内省、心理分析和写作之后，詹姆斯完成了《心理学原理》，这本书对他来说一直就是一个不可忍受的负担。这是一个庞大的工程——两卷本加起来近1400页——而且完全不适合用作教科书。可是，在两年时间内，他又从中改编出一本简写的教科书来。（非简写版以“詹姆斯”著名，简写本以“吉米”著名）《心理学原理》立即获得了轰动效果，而且对美国心理学产生了深远的影响。几乎60年后，哈佛大学的哲学教授拉尔夫·巴顿·佩里还经常说到它：“心理学中没有哪一本著作曾获得过如此热烈的欢迎……其它的任何著作也没有赢得过如此经久不衰的名声。”
到1892年，当詹姆斯完成吉米时，他已经在心理学上教授和写作了17年了，对它已经有些厌倦了。从那时起，他把创造才能转到其它一些事情上去了：教育（他讲授心理学在课堂里的应用，并于1899年出版了《与教师一席谈》）；不同种类的宗教体验的实践结果（《宗教经验种种》于1902年出版）和哲学（《实用主义》出版于1907年，这使他成为美国著名的思想家）。
可是，他的确继续写作一些大众文章，把他在《心理学原则》中提出来的思想再宣传一番，并保持与心理学发展的步伐。1894年，他是唤起人们注意当时还不太引人注目的维也纳医生西格蒙·弗洛伊德的第一个美国人，而且在1909年，他尽管还在生病，但还是去克拉克大学看望了惟—一次到美国来的弗洛伊德，并听到说话。
作为一位一向反抗传统的人，詹姆斯情愿探索在可接受的科学范畴之外的心理学的形式。他对唯灵论和“灵魂”现象产生了深刻的兴趣，认为这些东西是非正常心理学的延伸；他还紧跟心灵研究者们的步伐；参加一些降神会；1884年还成立了美国灵魂研究协会。他曾经与一位垂死的朋友订下契约，约好在他死后坐在他的屋外等待与它界的朋友对话；没有什么对话发生。詹姆斯把对这类主题所抱的开放的态度与严格的科学证据联合在一起；后来，在他的生活中，他曾经总结说：“我发现自己相信在这些接连不断的灵魂现象报告中的‘某种东西’，尽管我从未曾掌握到任何确切的证据……理论上讲，我跟开始的时候相比没有什么进步。”
自1898年起，詹姆斯因为一项个人的原因而产生了对死后世界的兴趣。那年，他56岁，在阿迪龙戴克斯山区爬山时心脏劳累过度，从那以后就有了慢性心脏病。他的身体状况不断恶化；1907年他从哈佛退休了，在接下来的3年时间内写了哲学方面最为重要的两本书，1910年就去世了，享年68岁。约翰·杜威当时评论他时说：“大家一致公认，他一直是美国最伟大的心理学家。如果不是因为人们对德国人和事不合情理的赞扬，我认为，他也就是他这个时代和任何国家里最为伟大的心理学家——也许是一切时代里最为伟大的心理学家。”
卓越心理分析者的思想
詹姆斯在心理学领域的每一个话题上都有很多话要说，这在他那个时代就已经看出来了，可是，他主要的影响还是因为下述几个概念：
功能主义：这个标签通常适用于詹姆斯心理学。与新心理学家不一样，詹姆斯认为，较高等的活动是因为其适应价值通过进化过程随年龄增长而形成的，而新心理学家们却认为，较高级的心理活动是通过简单元素在每个人身上积累而成的。达尔文的《物种起源》出版的时候（1871）他才17岁，而《人类的祖先》出版时（1871）他已经29岁，因而对两本书都有深刻印象。在他看来事情很清楚，意识的复杂过程之所以产生的进化，是因为他们的生命保持功能，为了理解这些过程，人们必须询问他们要完成什么功能。
功能主义是个举手可得的标签，而且很准确，只是，它只适用于詹姆斯心理学的某些部分。他没有实际的系统，而且有意避免让自己的思想形成一个有机的系统，因为他感觉到，现在让心理学形成一个宏大理论的时机尚未到来。如拉尔夫·巴顿·佩里所言，詹姆斯是位探险者，而不是制图人。在《心理学原则》中，他提供了有关每一个心理学现象的材料和理论，从最简单的感觉到推理，而没有强行把一切东西归结到一个统一的框架之中。
然而，他的确有自己鲜明的观点。德国生理心理学家们说，心理状态只不过是大脑和神经系统的生理状态，而詹姆斯却说这是“目前心理学状态下无正当理由的妄断”。他认为精神生活是真实的，而生理学认为人的意识只不过是对外部刺激的生理反应的观点是不值得信赖和争辩的：
所有的人都会毫不犹豫地相信，他们能感觉到自己在思想，他们能区分作为内在活动或者激情的心理状态和它可以通过认知活动来处理的所有物体。我认为这个信仰是心理学所有基本条件中最为基本的，我会抛弃任何对其确定性的奇怪怀疑，认为那对本书的范围来说将是太过玄妙。
因此，心理学的合适主题就应该是对我们在日常生活当中都能意识到的、和它们为这个有机体所要完成的功能的“意识状态”的内省分析。
（我们将掠过詹姆斯就生理心理学在《心理学原理》中所说的话，因为在这些章节中，除了一些清彻透明和诗意的散文以外，没有什么东西是明确属于詹姆斯的。）
意识的本质：尽管詹姆斯排斥生理心理学中的物质主义，但他不能够接受另一种形式的古典二元论，即认为意识是与肉体平行或者不依靠肉体而单独存在的某种独立体的观点。这不仅是完全不能接受的，而且除了别人以外，费希纳和东德斯都已经显示，某些生理对刺激的反应引起了一些意识状态。
詹姆斯考查了就意识－肉体问题提出的每一种主要办法，最后确定了一种观点上的二元论。有外在的物体，还有我们对这些物体的知觉；有一个物质的世界，还有一套与之相联系的意识状态。后者不仅仅是由外部事物引起的大脑状态，它们是心理状态，可以彼此间发生影响，而且，在意识的王国里，它们还遵守它们自己的因果法则。
不管意识状态最终的本质是什么，詹姆斯说，心理学家都应该把意识－肉体这个问题搁在一边。心理学远远还没有准备好或者能够理清生理状态与心理状态之间的联系，而它在目前应该关心的问题是描述并解释如推理、注意力、意愿、想象、记忆力和感觉等的活动。从詹姆斯的时代起，这就是许多心理学流派的主要观点——人格及个人差别的研究、教育心理学、非正常人心理学、儿童发展研究、社会心理学；的确，几乎是任何东西，只是实验心理学除外而已。这个学派的大部分人将会变成行为主义者和今后几十年当中的反“心理主义者”。
意识流：詹姆斯利用内省分析作为其探索有意识思维的主要方法，他强调说，这种方法感觉到的直接的现实就是复杂意识思维无法言说的流动：
大部分书都以感觉开始，它们都是最简单的心理事实，而且是按合成的方式进行的，总是从底下的那些建起更高的一些。可是，这就抛弃了实证主义的调查方法。没有人曾经拥有一个自发而来的感觉。从我们出生的那天起，意识就是许多物体和关系的集中复合。心理学有权在一开始就假设的惟一基本前提就是思维本身这个事实。对于我们这些心理学家来说，这个第一事实就是，某种思维还在继续当中。我用思维这个词来表示任何形式的意识，而不作任何分别。如果我们可以在英语里面说“它想”，就像我们说“（天）下雨了”，或者“（外面）刮风了”，我们就是在以最为简单的方式和最少的假定来宣称一个事实。因为我们不能，所以，我们都必须简单地说，思维还在继续之中。
詹姆斯认为意识不是一个东西，而是一个过程或者功能。正如呼吸是肺的功能一样，传递有意识的心理生活就是大脑干的事情。为什么要干呢？“为了把一个已经变得过于复杂的神经系统导于调整自身的正规上来。”意识允许有机体考虑事物在过去、现在和将来的状态，而且，因为有了由此而来的预测能力，它可以事先计划并调整其行动，以适应环境需要。意识“无事不起早，可除非这事就摆在眼前，否则，许多事根本就算不得一件事”。最主要的事情是要生存，那就是它的功能。
就进一步的内省，我们可以注意到，意识是有某些特征的。在詹姆斯提出的五种特征中，最有趣的是——因为它与传统的亚里士多德思维概念相矛盾——每个人的意识都是一个连续统一体，而不是一系列相关联的经验或者思想：
那么，意识自我出现时并非一排砍碎的粉屑。像“链”或者“连串”这类的词并不能合适地描述它刚刚出现的样子。它不是接上去的某种东西；它会流动；一条“河流”，或者一条“小溪”是很自然地描述它们应该用的比喻。因此，本书再次描述它们的时候，让我们把它叫做思想之流，意识之流或者主观生活之流。
虽然我们的思想或者知觉的对象也许好像是不同和分开的，但我们对它们的意识本身却是一种连续的流，它们就像是浮在小溪上的东西。
思想流的概念（或者，按照它更为人所知的说法叫意识流）在心理学家中引起了极大的反响，并成为研究和临床工作中非常有用和重要的东西。它还被很多作家立即拿去写作意识流风格的小说，其中有马塞尔·普鲁斯特、詹姆斯·乔伊斯、弗吉尼娅·吴尔夫和格特鲁德·施泰因。（施泰因实际上还在哈佛跟詹姆斯学习过。）
自我：就连意识的间歇，比如在梦中发生的，也不能中断这个流的连续性；当我们醒来时，我们都不难在意识的流中做好这个连接，就是昨天的我和今天的我。可这是因为意识的另一个主要特征：它的个人本质。思想不仅仅是思想，它们还是我的思想或者你的思想。有一个个人的自我能区分自己的意识和其他人的意识，而且一时时，一天天都知道，我就是几分钟、一天，10年或者一辈子以前的那个我，同一个我。
自从心理学诞生以来，思想家们一直都在挣扎着解决这样一个问题，即是谁或者是什么知道我就是我，知道我的经验都是发生在同一个我的身上的。是什么物质或者实体，是什么观察者或者监测者解释自我的感觉或者连续身份的？詹姆斯把这个问题称作“最令人困惑的难题，而心理学必须解决这个问题”。
古典的答案是，灵魂或者超验的自我。可是，一个世纪以前，休谟和康德都曾表明，我们不可能对这样一个自我产生实证主义的知识。哲学家们也许还可以就此思辩，可心理学家们不能够观察研究它。相应地，19世纪的实验心理学家们甚至都不谈论自我，英国联想主义者们抛弃这个问题，认为它只不过是一些倏忽而过的思想之链。
可是，詹姆斯感觉到，“对一种明确的自我原则的信仰”是“人类常识”最为基本的部分，而且找到了一条将一种有意义的——而且可以研究的——自我概念归还给心理学的办法。我们都知道我们有一个单独的自我，我们认为某些事情是我或者我的。这些感觉和与它们联系起来的行动可以进行调查，因而就是“实证的自我”。
实证的自我有好几种元素：物质的自我（我们的身体，衣服、所有物、家人、家庭）；社会的自我或者我们（我们是谁，我们与生活中的不同的人处于相互关系时如何行动——一种对社会心理学的预测，这作为一个专业几十年后才出现）；还有精神的自我，�